继奥斯卡影后妮可·基德曼，英国最受欢迎的男演员之一休·格兰特分别出演《帕丁顿熊》第一，二部后，《帕丁顿熊3：秘鲁大冒险》演员阵容再度跃升。奥斯卡影后奥利维娅·科尔曼与戛纳影帝安东尼奥·班德拉斯倾情加盟，分别饰演修道院长与亨特船长。奥利维娅·科尔曼毫不吝啬对于帕丁顿的喜爱，表示自己第一次在《帕丁顿熊》的预告中看到他用电动牙刷刷耳朵时，就沦陷了。帕丁顿善良的一面更是感动着奥利维娅·科尔曼，“我有时会幻想，如果帕丁顿接管这个世界，那可能是整个宇宙最适合居住、最有爱的地方。”

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